Akadémiai székfoglalóját a földrajz tárgyáról és feladatairól tartotta. Az Akadémia megbízásából 1862-65 között írta meg élete fő művét, „A Magyar Birodalom természeti viszonyainak leírása” címmel. A három kötetes művet azóta is az ország első földrajzi leltáraként tartják számon. Egyik szervezője a Magyar Statisztikai Hivatal megalapításának, de saját magát kifejezetten geográfusnak vallotta, ami a pesti Tudományegyetemre való kinevezésével hivatalos elismerést is nyert. Mint professzor is kitűnt rendszeres, komoly és példamutató magatartásával, amit művei is tükröznek. Jelentős érdemeiért számos tudós társaság választotta tiszteleti tagjává s több érdemrendet kapott, a főváros már életében Hunfalvy utcának keresztelte el azt az utcát, ahol lakóháza állt. Rokonszenves egyéniségén kívül körülbelül 50 kötetre tehető munkáinak s tömérdek értekezéseinek száma, melyek nagy hírnevet szereztek számára, s ennek köszönhetően minden körben vezéralaknak tartották.
Neve a Tengerszem-csúcsot a Tátra-csúcstól elválasztó Hunfalvy-hágó, a Hunfalvy-hágó alatti Hunfalvy-völgyecske, valamint a Felkai-völgyben 1878-ban épült, majd 1913-ban leégett Hunfalvy menedékház elnevezésekben maradt fent. A Magyar Földrajzi Társaság nagyszalóki szülőházára emléktáblát helyezett el.
